SPIEG3L

Räumlich aufgelöste Spektroskopien zur Identifizierung von Grenzflächenprozessen und Spezies 3–wertiger Lanthaniden und Actiniden

BMBF-Förderung 02NUK089C

Laufzeit: 01.04.2024 – 31.08.2027

Projektleitung: Prof. Thorsten Schäfer

Bearbeitung: Valentin Gabert

Kooperationspartner: Dr. Susan Britz (GRS), Prof. Vinzenz Brendler (HZDR)

Beschreibung:

Das Gesamtziel des Projektes ist die Behebung von Defiziten bei der Charakterisierung und Identifizierung von Sorptions-, Inkorporations- und Migrationsprozessen, Komplexstrukturen und Bindungsformen der Oberflächenspezies. Des Weiteren werden Lösungsspeziation der Radionuklide bzw. endlagerrelevanten Analoga, jeweils in Abhängigkeit vom chemischen Milieu untersucht; die Kombination von spektroskopischer state-of-the-art Verfahren und zugeordneter Methodenentwicklung stellt die Innovation des Projektes SPIEG3L dar.

Die dreiwertigen f-Elemente Am (III), Cm (III) und Eu (III) (welches als chemisches Analogon verwendet wird) sollen bezüglich Oberflächen- und Lösungskomplexen, lokalen Ausfällungen und Inkorporationen unter variierenden geochemischen Bedingungen direkt an Sedimentproben und reinen Mineralen identifiziert und charakterisiert werden.

In einer mehrphasigen Herangehensweise soll eine direkte Kopplung von TRLFS und weiteren spektroskopischen Verfahren mit Methoden zur räumlichen Auflösung entwickelt und durchgeführt werden. Ziel ist eine laterale und vertikale ortsauflösende Identifizierung von Oberflächen und deren Bindungsformen, sowie Lösungskomplexen und Sekundärphasen. Dies soll entweder direkt nach Migrationsversuchen oder an separat gewonnen Bohrkernen erfolgen, wobei die Elementverteilung mittels LA-ICP-MS ermittelt werden soll.

Für die Indentifikation der Reaktionen an der Feststoff-Flüssigkeitsgrenze sollen spektroskopische Methoden wie z. B. Raman- oder Rasterelektronenmikroskopie – Energiedispersive Röntgenspektroskopie (REM-EDX), zeitaufgelöste Fluoreszenzspektroskopie (TRLFS) in Verbindung mit Kraftfeld (AFM) sukzessiv genutzt werden. Ebenso sind 3D – Tomographien wie Mikro-Computertomographie (µCT) und Positronenemmisionstomographie (GeoPET) geplant.

Für die Versuche selber werden verschiedene geochemische Randbedingungen mit unterschiedlichen Parametern für pH, Ionenstärke, Liganden- und/oder Metall-konzentration definiert, welche relevant für den Langzeitsicherungsnachweis von potentiellen Endlagerstandorten sind.